近日,中国科学院院士、中国科学院大连化物所催化基础国家重点实验室、太阳能研究部研究员李灿团队取得新进展——光电催化分解水制氢,团队受自然光合作用Z机制的启发,实现了高效光电催化全分解水过程,该工艺的水分解制氢效率达到4.3%,是文献报道中的最高效率。
前期,李灿团队通过模拟自然光系统II中关键部件的重要功能,构建了高效的光电催化水氧化系统(J. Am. Chem. Soc., 2018; Adv. Mater., 2019) ,并发现部分氧化石墨烯(pGO)可作为捕光材料与水氧化催化剂之间的电荷传输介质,其作用类似于酪氨酸(Tyr)在自然光体系II中的作用。
研究中,团队基于自然光合作用的原理,采用多介质调控策略,以自然光合作用Z机制为灵感,实现高效光电催化全分解水过程,该团队通过将无机氧化物基光阳极 (BiVO4) 和有机聚合物基光电阴极 (PBDB-T:ITIC:PC71BM) 与多种电荷传输介质耦合,组装了一种高效的无偏全分离水光电化学池。研究发现,体系中有机聚合物的离散能级特性,使得有机光电阴极和无机光电阳极的光谱吸收具有很好的互补性,大大提高了太阳能的利用率。此外,该系统在光收集材料和电子受体/供体之间构建了包含多种电荷传输介质的仿生电荷传输链。在电化学势梯度的驱动下,光生电子通过这些电荷传输介质有效转移,提高了电荷转移率,降低了电荷复合率,实现了高效的电荷分离和转移。结果,太阳能-氢(STH)转换效率达到4.3%。该研究通过使用具有匹配能级的多媒体调控的仿生策略,为高效人工光合系统的合理设计和组装提供了新的思路和有效的方法。
相关研究成果发表在《美国化学会杂志》(Journal of the American Chemical Society) 上,题为《Un辅助光电化学电池与 Multimediator Modulation for Solar Water Splitting Exceeding Exceeding 4% Solar-to-Hydrogen Efficiency》。研究工作得到国家自然科学基金“人工光合作用”基础科学中心和中国科学院战略性先导项目(B类)“能源化学转化的性质与规律”的资助。
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