近日,安徽工业大学氢能源材料与技术团队在国际权威期刊《Inorganic Chemistry Frontiers》《Journal of Colloid and Interface Science》《Small》发表电解水制氢系列研究成果。《Inorganic Chemistry Frontiers》和《Journal of Colloid and Interface Science》均为化学领域一区TOP期刊,2023最新IF分别为7.0和9.9。《Small》是纳米材料领域一区Top期刊,2023最新IF为13.3。以上研究工作得到国家自然科学基金、安徽省高校优秀科研创新团队、安徽省重点研发计划和安徽省自然科学基金等项目的支持。
氢能作为新一代清洁能源,电解水制氢是一种绿色且高效的方法。析氧反应(OER)作为电化学水分解过程中重要的半反应,其缓慢的动力学过程制约了产氢的效率。因此,开发高活性、低成本的析氧电催化剂对于实现电解水制氢的大规模应用具有重要的意义。非贵金属基析氧电催化剂因其储量丰富和催化活性较高受到广泛关注。团队在非贵金属基电解水催化剂的结构调控、性能优化和机理研究方面开展了系列研究工作。
团队发现将多孔FeNi合金(NP-(Fe,Ni))进行硫化可构筑具有独特多孔结构和高电化学活性面积的NiS/Ni3S2/Fe3O4(NP-(Fe,Ni)-S) 析氧电催化剂,其多重界面异质结构有效改善了催化剂的电子结构并降低了OER反应中间体吸附能,所制备的NP-(Fe,Ni)-S纳米结构具有优异的OER性能,达到100mA cm-2的电流密度仅需274mV的过电位。相关工作发表在《Inorganic Chemistry Frontiers》,安徽工业大学2021级硕士生李铖成为论文第一作者,材料科学与工程学院柳东明教授为论文通讯作者。
(NiP-(Fe,Ni)-S的合成示意图及其电催化析氧性能)
团队采用水热结合热处理的方法构筑了具有异质结构的NiO/NiCo2O4电催化剂,构筑的异质界面优化了催化剂的电子结构,降低了氧析出过程中反应中间体的自由能,使得催化剂显示出更低的过电位。在1.0 M KOH电解液中,达到50 mA cm-2的电流密度,NiO/NiCo2O4所需的过电位仅为336 mV。相关工作发表在《Journal of Colloid and Interface Science》,刘国强博士为论文第一作者,柳东明教授为论文通讯作者。
(NiO/NiCo2O4合成路线及其电催化析氧性能和全解水性能)
团队采用金属锰替代磷酸钴中部分钴,显著增强了磷酸钴的电催化OER性能。扩展边X射线精细结构(EXAFS)和原位Raman实验表征发现,锰元素的引入可使得磷酸钴晶格发生拉伸应变,有利于*OH的吸附以及催化剂表面快速重构为高催化活性的羟基氧化钴,从而提升了电催化OER性能。相关工作发表在《Journal of Colloid and Interface Science》,2021级硕士生徐欣玥为论文第一作者,陈翔博士、柳东明教授和南京邮电大学朱先军副教授为论文共同通讯作者。
(Mn掺杂对Co-Co/O晶格结构和催化性能的影响)
团队利用简单的一步水热法成功合成了一种硫掺杂氢氧化镍与二氧化铈复合(S-Ni(OH)2/CeO2)的纳米棒阵列结构。研究发现硫元素的掺杂和二氧化铈的复合可有效改善氢氧化镍形貌和电子结构,并显著优化其OER中间体的吸附能,进而大幅提升氢氧化镍的电催化OER性能,在10mA cm-2电流密度下,S-Ni(OH)2/CeO2仅需196mV的过电位。相关工作发表在《Small》,陈翔博士为论文第一作者,柳东明教授和新加坡国立大学陈伟教授为论文共同通讯作者。
(S掺杂与CeO2界面对Ni(OH)2形貌结构和反应中间体吸附能的影响)