8月17日,从哈尔滨工业大学获悉,材料科学与工程学院周玉院士团队李保强教授课题组与浙江农林大学副教授李彩彩以碳点为核心,构建了具有氮掺杂sp2/sp3碳界面的碳基底。基于各自对电催化过程有益的基础,sp2和sp3碳相结合的策略有效平衡了氢的吸附和解吸,制备了一种在碱性和酸性体系中均表现出优秀电催化析氢反应(HER)活性的Ru/NCDs。相关科研成果发表在材料领域学术期刊上《Small Methods》。
据李保强介绍,随着我国氢能的快速发展,电解水制氢引起了国内外的广泛关注。廉价高效的电解水析氢的催化剂是该领域的研究热点和产业化关键。钌(Ru)由于其合适的氢结合能力和低廉的价格,被认为是铂的理想替代品。由于Ru纳米颗粒稳定性差、活性低,基于碳负荷Ru纳米颗粒能有效提高其稳定性和催化活性。但该领域的研究主要集中在碳载体的筛选、孔隙、导电性和缺陷等对催化剂活性的影响上,而sp2和sp3杂化碳正在改善HER活性方面仍被忽视。
针对这些问题,研究团队提出了以sp2/sp3杂化碳负载钌纳米颗粒途径提高钌催化剂的HER活性。团队利用具有sp2/sp3杂化碳的氮掺杂碳点(NCDs)为前驱体制备具有sp2/sp3杂化碳基底负载Ru纳米颗粒的钌/碳点(Ru/NCDs)催化剂,为通过调控碳杂化态提高钌基催化剂活性提供新途径。
结果表明,在碱性和酸性条件下,Ru/NCDs都表现出良好的催化活性和稳定性。此外,光谱分析和密度函数理论计算表明Ru和NCDs之间的相互作用不但有效地调节了活性中心Ru的电子结构,而且sp2/sp3碳界面的存在有助于降低中间能垒和平衡氢的吸附/解吸,从而大幅提升钌催化剂的HER的活性。
专家评价认为,Ru/NCDs催化剂与商业Pt/C及其近期报道Ru基电催化剂相当甚至更好。该研究为底物特性对催化活性的影响和碳负载金属电催化剂的合理设计提供新思路。