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厦门大学团队揭示界面水分子结构 为绿色制氢提供新途径
作者:官方
来源:科技日报
所属栏目:科技创新
发布时间:2021-12-03 09:55
[ 导读 ]水分子直接参与许多重要的电催化反应，但在电催化反应过程中，水分子固液界面的结构变化和机理难以研究。
水分子直接参与许多重要的电催化反应，但在电催化反应过程中，水分子固液界面的结构变化和机理难以研究。最近，北京大学深圳研究生院李剑峰教授和潘峰教授利用电化学原位拉曼光谱揭示了界面水的亚结构，解决了界面水亚结构如何调控电催化反应的科学问题。为提高电催化反应速率，指导绿色制氢提供了新的策略。研究结果发表在12月2日的《自然》杂志上。
采用原位表面增强拉曼光谱(surface-enhanced Raman光谱)对电催化析氢过程中pd单晶电极/溶液界面上水分子的构型和动态变化进行了监测。研究人员发现，除了已知含有氢键的水分子外，还有一类水分子与电极/溶液界面上的阳离子结合。在后者中，在正负电极电位的协同作用下，无序的水分子被排列成一种更加有序的特殊结构。该结构可以加速电极与水分子之间的电荷转移，从而大大提高电催化析氢速率，为指导绿色制氢提供了新的理论途径。
结果表明，界面水分子比氢键水分子更靠近电极表面，提高了界面水分子与电极表面之间的电荷转移效率，大大提高了电催化析氢反应速率。增加阳离子的浓度和价态将进一步增加界面区有序水分子的含量，进一步提高电催化析氢反应的速率。
研究还发现，单晶电极的晶面结构和电子结构会影响阳离子键合水分子的含量和电催化析氢反应的速率，证实了阳离子键合水分子的普遍性，加速了电催化析氢反应的速度。基于单晶模型系统，深入了解了界面水子结构对电催化反应过程的调控机理，解决了电化学领域长期存在的问题。
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